大空翼の所属するサッカーチーム・南葛SCは地区予選を勝ち抜き、全国の舞台でさまざまなライバル達と出会う。翼は仲間の岬、石崎そして若林たちと協力し、必殺のオーバーヘッドキックを武器に強豪チームと対決してゆく。そして最大のライバル、屈指のストライカー・日向と天才キーパー・若島津属する明和FCとの決勝戦。頂点に立つのは果たして!?
「ボールは友達」、幼いころからサッカーを愛する主人公、大空翼。南葛小に転入した翼は、生涯の師ロベルト本郷や岬太郎・若林源三・日向小次郎ら多くの友やライバルと出会い、仲間とともに、南葛SCで全国制覇を果たす。成長した彼らは、ついにワールドユース出場を果たす。世界制覇は…！？
日本のサッカー人気の基礎を築いたスポーツマンガ「キャプテン翼」。原作マンガから2度目のアニメ化となった本作は、【小学生編】と【ワールドユース編】の2部構成。
ブラジルでスーパースターとなった翼は、新たにヨーロッパ進出を目指していた。異国の地ブラジルで自分に送られる大声援。負けを許されない大事なゲームにいどむ翼の脳裏には、サッカー人生の原点となった少年時代のことがよみがえってきた。子どもの頃も、プロになってからも、試合に勝ちたい、ゴールを決めたいというサッカーへの情熱は少しも変わっていない。若林、日向、岬、そしてロベルトとの出会いが、翼にとってサッカーを単なるスポーツではなく人生を賭けるべきものに変えたのだ・・・。
